论文题目：Prospects of Single Atom-Based Electrified Membrane for Environmental Applications

第一作者：任伊凡 博士后

通讯作者：刘艳彪 教授

通讯单位：beat365在线体育

论文DOI：10.1021/acs.accounts.6c00120

成果简介

近日，beat365在线体育刘艳彪教授课题组综述论文《Prospects of Single Atom-based Electrified Membrane for Environmental Applications》被国际权威期刊Accounts of Chemical Research接收。该论文围绕单原子电活性膜（single atom-based electrified membrane, SAEM）这一新型环境电化学平台，系统梳理了其设计原则、核心机制、典型应用与未来发展方向，展示了课题组在电活性膜与环境电化学交叉领域的持续深入探索。

研究背景

环境电化学技术因具有氧化还原过程可调、易与可再生能源耦合、减少化学药剂投加等优势，被认为是面向未来水处理与资源转化的重要技术路线。然而，在真实水处理场景中，目标污染物通常浓度较低，传统平板电极（flow-by）反应器往往存在扩散边界层厚、传质效率低、活性位点利用率不足等问题，因此许多高活性材料的性能难以在器件层面得到充分体现。论文据此提出，若要在低浓度、复杂基质和连续流条件下实现高效环境电化学转化，必须同时解决“位点活性”和“传质可达性”两个关键科学问题。

团队此前发表的第一篇Accounts《Prospects of an Electroactive Carbon Nanotube Membrane toward Environmental Applications》（https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00544）上，重点围绕电活性碳纳米管膜这一平台，系统总结其在环境应用中的基本构型、界面反应特征与发展前景。此次接收的第二篇Accounts则在前期基础上进一步深入，将研究重点从“电活性膜作为一种新型反应平台”推进到“如何将单原子活性位点精准嵌入电活性膜，并借助穿透式（flow-through）传质将其原子级优势转化为器件级和系统级性能”。前者奠定了电活性膜研究的平台认识，后者则标志着该方向进一步走向单原子精准调控与多尺度协同设计的新阶段。

图文导读

如何构筑单原子电活性膜

在材料设计层面，高性能SAEM的构筑依赖于单原子位点设计与膜器件组装的协同。通过调控O、N、F配位环境、引入空位锚定和多位点协同，可优化单原子中心的电子结构与反应路径；而真空抽滤、喷涂等组装方法，则有助于将这些活性位点嵌入连续导电网络和三维孔道结构中，兼顾活性、可达性与稳定性。

图1. 单原子位点构筑与电活性膜组装策略

为什么flow-through更有效？

论文将flow-through构型视为SAEM实现性能突破的关键机制之一。与传统flow-by模式相比，flow-through模式可使水流直接穿过导电膜孔道，显著缩短扩散距离，削弱边界层限制，并提高反应物与膜内活性位点的接触效率。其意义不仅在于提升反应速率，更在于提高单原子位点的实际利用率，使更多分散位点真正参与反应。

图2. Flow-by与flow-through模式下的传质差异

代表性应用一：PMS活化与微污染物去除

在PMS活化方面，传统体系多依赖体相自由基路径，易受复杂水基质干扰。相比之下，单原子电活性膜可在限域环境内完成PMS活化与反应，并借助单原子位点调控吸附和电子转移过程，引导反应向更具选择性的非自由基路径转变，从而兼顾活性、选择性与抗干扰能力。相关研究展示了Cu、Fe以及F调控Pd等单原子膜体系在微污染物快速去除中的优势。

图3. SAEM在PMS活化领域的应用

代表性应用二：氧还原驱动的原位活性氧生成

在氧还原反应方面，单原子位点的局域配位环境可精准调控氧分子的吸附构型和还原路径，从而实现对单线态氧、羟基自由基等活性物种的选择性生成。与此同时，flow-through构型能够强化氧气和反应物在膜孔道中的传递与利用，使原子级选择性更有效地转化为器件级反应性能。

图4. SAEM在ORR领域的应用

代表性应用三：硝酸盐电还原与氮转化

硝酸盐电还原是单原子电活性膜的重要应用方向，该反应同时受传质行为和位点结构控制，而SAEM可通过穿透式流动强化低浓度硝酸盐向膜内活性位点的输运，从而显著提升转化效率。文中总结了Cu-N₄、Fe单原子和Sn双原子膜体系等代表性成果，展示了从高效去除，到NH₃定向生成，再到N₂高选择性转化的多种调控模式，体现了该平台在污染物去除和资源化转化中的双重潜力。

图5. SAEM促进硝酸盐向氨的高选择性转化

图6. 双位点SAEM促进氮气高选择性生成

从材料到系统：模块化运行与可持续评估

除反应性能外，论文进一步关注模块化运行与系统层面评估。单原子电活性膜兼具“催化剂”和“过滤单元”双重功能，适合连续流运行与放大应用。以Janus光电催化流通膜和硝酸盐还原体系为例，论文展示了其在连续运行稳定性、材料循环利用以及生命周期环境效益方面的潜力，表明SAEM的价值不仅体现在高活性和高选择性上，也体现在工程适用性和系统可持续性上。

图7. SAEM的模块化运行与系统评估

总结与展望

单原子电活性膜未来仍有多个关键科学与工程问题值得持续深入，包括电化学运行条件下单原子位点的动态演化、孔道限域微环境对局域反应行为的真实影响、可规模化制备方法，以及flow-through条件下传质增益与系统能耗之间的平衡关系。只有在原子尺度、孔道尺度、器件尺度和系统尺度上实现持续协同推进，这一平台才有望从实验室研究进一步走向实际环境应用。

本论文得到了国家自然科学基金（52500069和W2412093）、辽宁省自然科学基金博士科研启动基金（2025-BS-0049）以及中央高校基本科研业务费（DUT24RC(3)079和DUT25RW305）的资助。

第一作者介绍

个人简介：任伊凡，beat365博士后，合作导师为刘艳彪教授。主要从事电催化水处理与资源化应用的研究，主持国家自然科学基金青年项目1项，以第一/通讯作者身份在Acc. Chem. Res.（1篇）和Environ. Sci. Technol.（3篇）等权威学术期刊上发表SCI论文11篇。